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中国科大成功制备出34种单原子催化剂！发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义

大学仕 2020-03-16 11:16

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近日，从中国科学技术大学获悉，该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、周仕明副教授研究团队，发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法，利用该方法研究人员成功制备出了34种单原子催化剂，覆盖了多种过渡金属和多种衬底。相关成果日前发表在《自然·通讯》上。

单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独特的电子结构，在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学反应中受到了广泛关注。但目前合成单原子催化剂的方法对单原子和衬底都有比较高的要求,还不能实现在任何衬底上制备任何的金属单原子催化剂，因此，发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义。

研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉积，又探究了沉积条件对单原子形成的影响，发现当金属的负载量低于某一限度时，可以获得单原子；高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成，这一变化类似于液相中晶体生长中的成核过程。为了证明该方法的普适性，研究人员又在氢氧化钴、硫化钼、氧化锰、氮掺杂的碳等衬底上成功获得覆盖3d、4d、5d金属的单原子催化剂，并且对所制备的单原子催化剂的结构表征后发现，阴极和阳极沉积获得的同一单原子催化剂具有不同的电子结构，这为其在不同催化反应中的应用提供了可能。

实验结果表明，阴极沉积所得的一些催化剂在电催化析氢反应中表现出了优异的性能。同时，阳极沉积所得的一些催化剂在电催化析氧反应中也表现出了良好的性能。电化学测试表明，该系统仅需1.39 V的电势即可获得10 mA/cm2的全水解电流密度，突破了在碱性电解质中的最低电势记录。